1927年党的“八七”会议后，为了和国民党白色恐怖作斗争，中共中央在上海建立了中央军委特别任务委员会，简称中央特委，下设特科。
特科的任务是保卫中共领导机关的安全，了解和掌握敌人的动向，向革命根据地通报敌情，以及营救被捕同志和惩办叛徒。同时，决定派一些忠实的同志，到国民党内部做情报工作。中央特科认真分析了钱壮飞的情况，决定让钱壮飞和李克农、胡北风利用这个机会打入国民党特务组织，并决定成立一个党小组，由李克农任组长，组员有钱壮飞和胡北风。直属中央特科领导，工作中的重大问题，由党小组讨论决定，分头执行。
深入虎穴
1928年下半年，上海国际无线电管理处招收学员，钱壮飞被录取，担任画广告画、招揽生意等行政业务工作。国际无线电管理处是国民党建设委员会官办的一个对外营业机构，专替外国人收发国际来往电报。它虽然不是国民党的秘密特务机构，但却是隐蔽党员骨干、掌握无线电收发报技术和有关情报的很有用的地方。根据党的指示，钱壮飞要在这个机构长期埋伏，开展秘密战线的斗争。
国民党反动派CC系的头子陈立夫为扩大自己的势力，把手伸向国际无线电管理处，并把亲信徐恩曾安插进去当处长。徐恩曾根本不懂行政管理业务，他发现钱壮飞这个湖州同乡办事得力，又善于交际应酬，就提拔钱壮飞为机要秘书，由钱壮飞负责业务管理。
1929年春，国民党中常委、建设委员会主任陈立夫，派徐恩曾在杭州筹办西湖博览会，徐恩曾把钱壮飞带到杭州，并把筹办西湖博览会的事交给了钱壮飞。在举办规模盛大的西湖博览会期间，钱壮飞协助进行博览会的设计和会务工作，显示出卓越的才干和组织能力。博览会结束后，钱壮飞把装满各地厂商所送的“展品”连同清册交给徐恩曾。从此，徐恩曾对钱壮飞更加信任。
不久，钱壮飞“接受”徐恩曾的任务，为他筹建特务情报网。钱壮飞借此机会，把女儿钱椒、女婿刘杞夫、儿子钱江介绍到徐恩曾的身边“工作”，把妻子张振华留在上海作联络员。钱壮飞每周六晚上，回上海和家人团聚，并以此为掩护，与李克农见面。
让特务头子言听计从
钱壮飞根据中共特科的指示，为国民党“中央调查科”在南京、天津等地建立一些以通讯社名义为掩护的半公开情报机关，一为“长江通讯社”，设在南京“正元宝业社”隔壁中央饭店四楼；一为“民智通讯社”，两社都由钱壮飞负责。不久，钱壮飞将胡北风和妻弟张家胧派往天津日本租界建立“长城通讯社”，让胡北风任社长，张家胧任记者，而钱、李、胡三人定期在南京中央饭店“长城通讯社”交换情报，由李克农为负责人。所有获得的情报，均由李克农通过陈赓转报周恩来。
当时，国民党急需搜集东北地区的军事情报，而盘踞在东北的日本关东军制定了严密的防止国民党渗透措施，国民党派出的情报人员多是有去无回。徐恩曾见状，决定派“得力干将”钱壮飞亲自走一趟。1930年4月，钱壮飞与陈赓、胡底组成三人小组，带着中央调查科的证件前往东北。他们在东北中共组织的协助下，巡视中共特科部属在东北、华北地区的工作，并在东北建立一套表面从属于国民党、实际上向共产党提供情报的地下组织。
“完成任务”后，钱壮飞还向国民党“中央调查科”写了4万多字的“调查报告”，徐恩曾看后非常满意，惊呼这是“国民党情报组织有史以来对东北情况最大的收获”，迅速向上级汇报，又特别嘉奖钱壮飞。
此后，徐恩曾对钱壮飞更加信任。徐恩曾去上海吃喝玩乐的时候，事务都委托钱壮飞办理，徐恩曾所收机密文件、电报以及各地发来情报，属于一般性者以及科内日常事务，也交给钱壮飞先代为处理。凡是由徐恩曾亲自处理之机要文电，也都由钱壮飞过目；凡应由徐恩曾亲批的电文和各种情报资料，须由钱壮飞事先审阅签拟处理意见后，再送呈徐恩曾签批。但徐恩曾与政府高级官员互相通报的密码本则随身保管。
钱壮飞为了获得这个密码本，就“规劝”徐恩增：外出不宜携带密码本，以免丢失。徐恩增听后觉得有理，外出时就将密码本亲自藏在办公室机要保险柜内。钱壮飞遂利用机会打开保险柜，拍摄密码本的照片，并迅速交给李克农。1930年12月9日，蒋介石在南昌召开江西“剿共”会议，对江西苏区发动第一次“围剿”。其军事部署情报，就是事先由钱壮飞对照密码本译好，然后装在“中国国民党中央组织部”的大信封里，派女婿刘杞夫连夜赶赴上海送李克农并迅速转送中共中央的。结果，国民政府尚未采取军事取行动时，远在江西的红军早已布下天罗地网。
1931年4月1日，国民党军对红军发动第二次“围剿”时，钱壮飞得到敌人军事部署情报后，也同样通
过刘杞夫将情报转交李克农。
“全家上阵”
1931年4月25日，徐恩曾照例到上海，而钱壮飞正在“正元宝业社”值夜班，晚上10点，忽然接到武汉发来之五封给陈立夫、徐恩曾的特急绝密亲译电报。钱壮飞照例将电文快速译出，看后不禁大吃一惊，第一封紧急电是“匪中共中央政治局常委、负责特务活动的黎明在汉口被捕”。后面几道电文的大意分别是：黎明已投降国民党，说有消灭中共中央的重大计划。欲赴宁面呈蒋介石；黎明要求乘飞机到南京；何应钦电请陈部长，速报蒋介石，调军舰一艘即赴汉口，以便押解黎明赴南京；调查科驻武汉特派员蔡孟坚将于明日飞抵南京，向蒋介石汇报。
黎明即顾顺章。钱壮飞见事态紧急，当即查阅列车时刻表，发现当晚11点还有一趟宁沪特快列车，如乘这趟年，4月26日6时53分就可抵达上海。
钱壮飞马上回到家中，让刘杞夫迅速赶往上海，要他务必在4月27日前给“舅舅”（李克农）传达“天亮已走，母病危，速转院”的口信，并叮嘱他“千万要镇静，一定要把口信送到”。
刘杞夫抵达上海后，没有找到李克农。由于必须赶回南京，他只得直奔岳母张振华处。张振华听了女婿所说情况，立即决定要刘杞夫返回南京，由她去找李克农。
经几番周折，张振华终于找到了李克农。李克农见情况紧急，违反必须垂直单线联系的工作纪律，找到江苏省委书记陈云。在陈云的帮助下，又很快找到了聂荣臻。
聂荣臻得到情报后，急忙汇报给周恩来，采取了一系列周密的紧急应变措施。后来据侦察员报告：电台原址被抄了，周恩来原来的住处也被敌人搜查。
刘杞夫赶回南京后，钱壮飞告诉女儿女婿，为了不露出破绽，明天要照常上班，稳住徐恩曾。
“来电说咱们这里有共产党！”
其时，顾顺章为了不失面子，告诉特派员蔡孟坚：自己不是投降，而是“合作”，而且他还要面见国民党军政大员后才可和盘托出中共地下党组织的情报，还端架子说：“在我到达南京以前，千万不要把我被捕的事向南京发电报。”蔡孟坚于是又紧急发了一封电报：“切勿让钧座以外人知道，否则将共党中央一网打尽的计划会落空。”这封电报也落入钱壮飞之手。
钱壮飞接到电报后，立即到附近中央饭店四楼的“长江通讯社”通知打入敌人内部的同志迅速转移，但该负责人还没有来上班，他就用小刀在此人办公桌上的一幅地图上刻了一个“十”字，暗示他赶快通知有关人员逃走。随后，他来到通讯社的发报室，让报务员给天津“长城通讯社”的胡北风发了一封明码电报：“潮病重速返。”“潮”即钱潮，是钱壮飞曾经用过的名字。
一切完成后，钱壮飞又亲自驾车前往下关，接徐恩曾早上7时20分自上海到南京的火车，再送他到“正元实业社”上班。
到办公室后，钱壮飞告诉徐恩曾武汉有急电，并当着徐恩增的面译出。钱壮飞译完后，对徐恩增说：“来电说咱们这里有共产党！”由于当时国民党内部派系斗争激烈，徐恩增根本不信，认为这是其他派系故意栽赃。
这时候，陈立夫打来电话，要徐恩曾赶去国民党中央党部。借此机会，钱壮飞迅速撤离，乘上午10点的火车奔赴上海。当国民党特务发觉“真相”，在上海北火车站堵截钱壮飞时，他早已在上海郊区真如站下车，绕道进入市区了。在当天下午2时，钱壮飞见到了李克农，两人一起“搬家”。
留给敌人一封信
4月27日，顾顺章乘船到达南京，和蔡孟坚驱车前往“正元实业社”。刚到门口，顾顺章急于表现，就立即送了蔡孟坚一个“大见面礼”说：共产党有人打进这里了。蔡孟坚赶紧问是谁。顾顺章说是徐恩曾的秘书。蔡孟坚一听气得大叫：“你在武汉时摆什么臭架子？如果你早告诉我，我哪会电报通知钱壮飞你的消息？而且我也会采取防范措施，现在人跑了，搞成如此局面都怪你!”
这时候，徐恩曾才开始抓捕钱壮飞，但只抓住了前来上班的钱椒和刘杞夫。不过，徐恩曾却发现了钱壮飞一封留给他的信，上面写着：“可均先生大鉴：行色匆匆，未及面辞，尚祈见谅。政见之争，希勿罹及子女。不然，先生之秽行，一旦披露报端，悔之晚矣！”
徐恩曾的秽行不仅是私生活糜烂，还大量贪污公款，并投机倒把，且积极参加国民党内部的倾轧，得罪了一批“高层人士”。他发现如果要是钱壮飞把他的丑行公开，他的“政治生涯”可能就此终结。徐恩曾只好请示其后台陈立夫。陈立夫考虑到如果过于深究，说不定还会连累到自己，于是也就默许了徐恩曾释放钱椒、刘杞夫。
红军第三次反“围剿”时，其时钱壮飞因顾顺章叛变已撤退，但徐恩曾害怕被追究向共产党泄露密电码一事，继续向蒋介石隐瞒了钱壮飞是共产党隐蔽战线成员这一情况。结果，国民党当局很长一段时间没有更改密码，直到红军长征时，还能继续通过对敌无线电侦听了解敌情。
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